Atoms in intense ultrashort laser pulses and the absolute phase [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Fabrizio Lindner
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Atoms in intense ultrashort laser pulsesand the absolute phaseDissertation der Fakultat fur Physikder Ludwig-Maximilians-Universitat Munchenvorgelegt vonFabrizio Lindneraus Mailand (Italien)Munch en, April 2004Erster Gutachter: Prof. Dr. H. WaltherZweiter Gutachter: Prof. Dr. D. HabsTag der mundlic hen Prufung: 30.06.2004AbstractThe subject of this work is the experimental investigation of atomic processes underthe in uence of intense, ultrashort laser pulses. Emphasis is given to the twin e ectsof high-order harmonic generation (HHG) and above-threshold ionization (ATI). Inparticular, the latter is explored in detail here for the case of few-cycle laser pulses.While the generation of light pulses of duration below 5fs is today routine, a completecontrol of the constituting electric- eld waveform was so far not possible. This ishere achieved with the rst unambiguous measurement of the absolute phase of thelaser pulses. The precision and reliability of the measurement permitted to establisha new approach for active phase stabilization, which will presumably play a majorrole in future research. The experiments described here address also general opticalproperties such as the Gouy phase anomaly showing up in a focused wave, beingprecisely measured for the rst time.

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Publié le 01 janvier 2004
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Langue English
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Atoms in intense ultrashort laser pulses
and the absolute phase
Dissertation der Fakultat fur Physik
der Ludwig-Maximilians-Universitat Munchen
vorgelegt von
Fabrizio Lindner
aus Mailand (Italien)
Munch en, April 2004Erster Gutachter: Prof. Dr. H. Walther
Zweiter Gutachter: Prof. Dr. D. Habs
Tag der mundlic hen Prufung: 30.06.2004Abstract
The subject of this work is the experimental investigation of atomic processes under
the in uence of intense, ultrashort laser pulses. Emphasis is given to the twin e ects
of high-order harmonic generation (HHG) and above-threshold ionization (ATI). In
particular, the latter is explored in detail here for the case of few-cycle laser pulses.
While the generation of light pulses of duration below 5fs is today routine, a complete
control of the constituting electric- eld waveform was so far not possible. This is
here achieved with the rst unambiguous measurement of the absolute phase of the
laser pulses. The precision and reliability of the measurement permitted to establish
a new approach for active phase stabilization, which will presumably play a major
role in future research. The experiments described here address also general optical
properties such as the Gouy phase anomaly showing up in a focused wave, being
precisely measured for the rst time. Finally, it is shown how ATI with few-cycle laser
pulses can be regarded not only as a powerful tool for phase diagnostics, but also as
a novel method for studying the interaction of atoms with light with unprecedented
sub-fs time resolution.
iZusammenfassung
Diese Arbeit besch aftigt sich mit der experimentellen Analyse atomarer Prozesse in
intensiven ultrakurzen Laserpulsen. Der Schwerpunkt liegt hierbei bei den Zwillings-
e ektenderErzeugunghoherHarmonischer(“high-orderharmonicgeneration”,HHG)
und der Ionisation ub er Zust ande im Kontinuum (“above-threshold ionization”, ATI).
Besonders letzterer E ekt wird detailliert in Verbindung mit der Wechselwirkung mit
Laserpulsen von nur wenigen Zyklen Lange untersucht. W ahrend es heutzutage Rou-
tine ist solche Pulse von weniger als 5fs zu erzeugen, war die vollst andige Kontrolle
ub er das zugrundeliegende elektrische Feld bisher noch nicht m oglich. Dies wurde in
dieser Arbeit durch die erste eindeutige Messung der den Laserpuls charakterisieren-
den “absoluten Phase” erreicht. Die Genauigkeit und Zuverl assigkeit dieser Messung
erweist sich als hinreichend, um eine neue Methode der aktiven Phasenstabilisierung
einzufuhr en, welche voraussichtlich eine tragende Rolle in zukunftigen phasenstabil-
isierten Lasersystemen spielen wird. Die beschriebenen Experimente widmen sich zu-
dem auch allgemeinen optischen E ekten, wie beispielsweise der Gouy’schen Phase-
nanomalie in einem fokussierten Strahl, welche hier erstmals im optischen Bereich und
ub er den gesamten Fokusbereich gemessen wurde. Schlie lich wird gezeigt, wie ATI
in Verbindung mit Wenig-Zyklen-Laserpulsen nicht nur als leistungsaf higes Werkzeug
zur Phasendiagnostik genutzt werden kann, sondern auch einen neuen Zugang zur
Untersuchung der Wechselwirkung von Atomen und Licht mit bis dato unerreichter
Zeitau osung bietet.
iiThat which is static and repetitive is boring. That which is
dynamic and random is confusing. In between lies art.
John A. Locke (1632-1704)
iiiivContents
Introduction 1
1 Atoms in strong laser elds 5
1.1 Strong- eld approximation (SFA) and the two-step model . . . . . . . . 6
1.2 First step: ionization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.2.1 Tunneling and multiphoton limits . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.2.2 Ionization yields and saturation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.3 Second step: free electron evolution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.4 High-order harmonic generation (HHG) . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
1.4.1 Single-atom response . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.4.2 Macroscopic response: phase-matching . . . . . . . . . . . . . . 17
1.5 Above-threshold ionization (ATI) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
1.5.1 Single-atom response . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
1.5.2 Macroscopic response: volume e ects . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.6 Non-sequential double ionization (NSDI) . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
2 High-order harmonic generation at a repetition rate of 100 kHz 25
2.1 The laser system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.2 The XUV spectrometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
2.3 Experimental results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
2.3.1 Longitudinal dependence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
2.3.2 Quantum path separation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
2.3.3 Active spectral reshaping . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3 Determination of the absolute phase of few-cycle laser pulses 39
3.1 The absolute phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.1.1 Absolute phase stabilization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
3.1.2 Absolute phase and nonlinear phenomena . . . . . . . . . . . . 43
3.2 The laser system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3.3 The stereo-ATI spectrometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3.3.1 Sensitivity of the spectrometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
3.4 Experimental results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
3.5 Theoretical analysis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
3.5.1 Semiclassical model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
vContents
3.5.2 Strong- eld approximation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
3.5.3 Numerical integration of the Schr odinger equation . . . . . . . . 58
4 A new stabilization scheme for the absolute phase 59
4.1 The stereo-ATI as a phase meter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4.2 Phase stabilization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
4.2.1 Basic idea . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
4.2.2 Experimental results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
4.2.3 A rst application: ATI and NSDI in parallel . . . . . . . . . . 67
4.3 Future developments . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
5 Full spatiotemporal characterization of the absolute phase 71
5.1 Spatial dependence: the Gouy e ect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
5.1.1 Physical picture . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
5.1.2 Gouy phase measurement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
5.2 Intensity dependence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
5.2.1 Ionization yield . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
5.2.2 ATI spectra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
5.3 Pulse duration dependence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
5.3.1 Ionization yield . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
5.3.2 ATI spectra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
6 Quantum mechanics in ATI with few-cycle pulses 91
6.1 Electron interference in ATI . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
6.2 The double-slit experiment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
6.2.1 Experimental evidence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
6.2.2 Semiclassical description . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
6.3 Beyond the classical model: classically forbidden trajectories . . . . . . 101
6.4 Heisenberg’s uncertainty principle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
Conclusion 109
List of publications 111
Bibliography 147
viIntroduction
This work deals with elementary processes occurring when exposing atoms to very
intense laser elds. Since the early developments, lasers have been used for studying
the behavior of matter under strong electromagnetic radiation. Progress in laser tech-
nology has been enormous: today, table-top laser systems delivering intensities up to
15 210 W/cm at high repetition rates (1kHz and more) are commercially available.
Such intensities are by no means the highest obtainable with lasers. Indeed, peak
20 2intensities exceeding 10 W/cm can be produced (at repetition rates< 1Hz) in vari-
ouslarge-scalelaserfacilities. Attheseregimes, relativistice ectsarehighlydominant
in laser-matter interaction; in addition, any material at these intensities is fully ion-
ized, and any experiment must cope with collective behavior of the ionized medium
(plasma physics).
The experiments presented here consisted in ionizing dilute gas media by focusing
15 2laserpulsesinthenon-relativisticrange(intensitiesbelow10 W/cm ). Underthese
conditionsthephysicsoflaser-matterinteractioncanbe studiedinaclean andelegant
way at unprecedented high intensities while remaining in the eld of atomic physics.
In other words, all elementary processes studied and described in the following can
be understood and explained in the simple frame of one atom exposed to a strong
oscillating electric eld (magnetic eld e ects play a signi cant role only at higher
intensities). Collective behavior can only occur through interference of the elementary
processes, not through mutual interactions. All physical proce

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