Large-scale coupled-cluster calculations [Elektronische Ressource] / von Michael Harding

Large-Scale Coupled-Cluster CalculationsDissertation zur Erlangung des Grades,,Doktor der Naturwissenschaften”im Promotionsfach Chemieam Fachbereich Chemie, Pharmazie und Geowissenschaftender Johannes Gutenberg-Universit¨at in MainzvonMichael Hardinggeboren in WiesbadenMainz, 20082Contents1 Introduction 52 Mainz-Austin-Budapest version of the ACES II program system 93 A computer environment for computational chemistry 114 Theoretical foundations 134.1 Quantum-chemical methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134.1.1 Hartree-Fock theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144.1.2 Møller-Plesset perturbation theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164.1.3 Configuration-interaction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164.1.4 Coupled-cluster theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 174.1.5 Density-functional theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 224.2 Analytic derivatives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 244.2.1 Hartree-Fock theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 244.2.2 Coupled-cluster theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 264.3 Basis sets . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 284.3.1 Correlation-consistent basis sets . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 284.3.